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陷阱态对Ag-TiO2光诱导界面电荷转移的影响:电化学、光电化学和光谱表征

编号:CYYJ03778

篇名:陷阱态对Ag-TiO2光诱导界面电荷转移的影响:电化学、光电化学和光谱表征

作者:梁志豪 王家正 王丹 周剑章 吴德印

关键词:等离激元 Ag-TiO2 陷阱态 电荷转移 光电化学表征

机构:厦门大学化学化工学院

摘要:在基于金属-半导体异质结构的等离激元介导化学反应中,了解其中的电荷转移和复合机制进而调控界面、提高界面电荷分离,对于提高等离激元催化反应效率至关重要。但电化学体系中固液界面上的等离激元光电催化反应是一个多过程、多时间尺度、多影响因素的复杂体系,光生载流子在界面间传递机制的研究仍面临着巨大的挑战。由于光电化学信号的产生和变化包含了诸多体相和界面过程,因此光电化学方法是探究等离激元催化反应过程中的界面电荷转移机制的有效手段之一。本文合成了TiO2和Ag-TiO2纳米粒子,以光电化学方法作为主要研究手段,并结合电化学和各种谱学表征手段,探究了电极陷阱态对界面电荷转移机制的影响。结果表明,在Ag负载在TiO2表面后,电极的陷阱态显著增加。结合XPS以及PL光谱,陷阱态增加可主要归咎于表面羟基。陷阱态的增加导致了荧光的猝灭和光电响应的减弱,但增加的陷阱态复合过程也延长了载流子的寿命。陷阱态的调控必然会影响界面电荷转移,从而改变热载流子的数量和寿命,进而调控后续Ag界面上的等离激元反应。在反应位点位于金属的基于金属-半导体复合体系的等离激元催化反应中,认识到半导体陷阱态对于界面电荷转移的作用有助于在等离激元介导化学反应中更好地利用载流子、提高反应效率。

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