又一重大突破!全固态锂电池正极实现根本问题解决


来源:www.188betkr.com 苏简

[导读]中国科学院青岛生物能源与过程研究所崔光磊研究员、鞠江伟副研究员等开创性设计出均质化正极材料

www.188betkr.com 讯近日,中国科学院青岛生物能源与过程研究所崔光磊研究员、鞠江伟副研究员等开创性设计出均质化正极材料,颠覆了全固态锂电池复合正极的范式,从根本上解决了与正极非均匀性相关的瓶颈,制备出兼具高能量密度和长循环寿命的全固态锂电池。相关研究成果以“A cathode homogenization strategy for enabling long-cycle-life all-solid-state lithium batteries”为题发表在Nature Energy上。



崔光磊研究团队通过调控LiTi2(PS43的电导率和充放电容量,成功合成出兼具高离子电导率(0.2 mS cm?1)、高电子电导率(225 mS cm?1)和高放电比容量(250 mA h g?1)的 Li1.75Ti2(Ge0.25P0.75S3.8Se0.23(简称:LTG0.25PSSe0.2)。


作为概念性验证,由LTG0.25PSSe0.2作为正极的室温全固态锂电池能够以2.5 C的倍率循环超过20000次,且保持率超过70%。同时,在0.1 C倍率循环下的电池级能量密度达到了390 Wh kg-1。更加重要的是,同时实现循环超过10000次、面积容量超过1.0 mAh cm?2的全固态锂电池也是首次报道!


基于LTG0.25PSSe0.2的全固态锂电池中的电化学性能


采用LTG0.25PSSe0.2|Li6PS5Cl|Li-Si结构的全固态锂电池具有完整的三层致密结构,可以通过Ti、Ge、P、S和Se在各自层中的一致分散来鉴定。


基于LTG0.25PSSe0.2正极材料设计的电化学性能测试


测试结果显示,在电流密度2.5 mA cm-2(2.5C)下,构建的LTG0.25PSSe0.2|Li6PS5Cl|Li-Si的全固态电池能够循环超过20000次,面积容量达到1mAh cm-2且比容量为118 mAh g-1,同时相应的容量保持率达到90.8%(2000次循环)、79.7%(5000次循环)、73.4%(10000次循环)和65.7%(20000次循环)。


当面积容量达到2 mAh cm-2(8mg cm-2)时,全固态锂电池仍可显示循环超过1000次循环,对应高容量保持率为82.3%,其库仑效率(CE)分别为99.93%(100此循环)、99.93%(600次循环)和99.99%(1000次循环)。进一步载量增加至34 mg cm-2(8.5 mAh cm-2),但在1 mA cm-2下进行65次循环后,全固态锂电池仍显示出超过5 mAh cm-2的可逆面积容量!


LTG0.25PSSe0.2具有良好的倍率性能。在25次循环中,当施加的电流从0.5 mA cm-2增加到8.2 mA cm-2时,放电容量分别为250、234、209、177和134 mAh g-1


为了测试其宽的温度范围性能,全固态锂电池在0.25 mA cm-2的载量下,测试了-30℃和80℃的温度范围内的性能。


在?20℃下稳定循环超过200次,全固态锂电池可以保持145 mAh g-1的放电容量,CE为100%。


在?30℃的更低温度下,全固态锂电池仍然可以显示超过600次循环的稳定运行,保持62 mAh g-1的高CE(100%)。


在80℃的高温下,全固态锂电池还可以提供170 mAh g-1的比容量,100次循环后保持100% CE,这表明LTG0.25PSSe0.2在较宽的温度范围内成功运行。


研究机理


接触紧密。LTG0.25PSSe0.2均匀正极具有非常密集的截面,与电解质层紧密接触,这是由于LTG0.25PSSe0.2的低杨氏模量(17.0 GPa),使其容易被密集压缩。经过20000次循环后,LTG0.25PSSe0.2均匀正极保持致密和集成。一方面,低杨氏模量可以通过应变调节更好地适应应力,在循环过程中有利于接触;另一方面,在循环过程中,LTG0.25PSSe0.2的体积变化太小(1.2%),无法引起裂纹。


稳定性好。根据测试数据,与原始结果相比,循环后阳离子和阴离子谱基本不变,没有发现可能的Li3PS4、Li2S、氯化锂等杂质相峰,表明LTG0.25PSSe0.2本身具有良好的电化学稳定性和与Li6PS5Cl电解质的化学稳定性。结果显示,未循环的全固态锂电池阻抗为23 Ω cm2,在20000次循环后仅增加21%至28 Ω cm2,对应的平均增长率仅为0.105%。


小结


崔光磊研究团队以100%正极活性材料(LTG0.25PSSe0.2)构筑的全固态锂电池,其390 Wh/kg的高能量密度是目前所报道长循环全固态锂电池的1.3倍。该均质化正极策略将有助力于全固态锂电池的快速商业化,对开发高能量密度、长使用寿命的储能设备,发展新型生产力,加快我国建设新型能源体系具有里程碑式的意义。


参考来源:

中国科学院青岛能源所、能源学人、Nature Energy、网络公开信息等


(www.188betkr.com 编辑整理/苏简)

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