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研究背景
全固态电池因其高能量密度与高安全性而受到广泛关注。固态电解质是固态电池的核心，其中，聚合物固态电解质具有优异的柔韧性以及与电极之间良好的兼容性，但是存在离子电导率低、电化学稳定性差等问题；而陶瓷电解质具有较高的离子电导率和优异的物理、热学和电化学稳定性，但通常与电极材料接触不良且存在高界面电阻。为综合上述两种固态电解质的优势，以获得结构和性能上的平衡，研究人员通过在聚合物电解质基质中分散陶瓷颗粒或将聚合物电解质浸润到陶瓷框架中，开发了复合固态电解质（CSEs）的概念。
然而，高性能CSEs中陶瓷电解质的结构设计仍然面临着巨大挑战。聚合物基质内的孤立陶瓷颗粒可能导致陶瓷与聚合物之间的离子传输效率低下，且聚合物内的随机陶瓷框架具有高扭曲性和低柔韧性，可能影响离子传输和电化学性能。此外，CSE的厚度对离子传输和电化学性能也有直接影响。对于大多数陶瓷纤维网络，由于陶瓷排列与电极表面平行，离子传输会受到一定的限制。因此，构建具有垂直排列、相互连通以及低扭曲度的超薄CSE，与聚合物电解质复合，以实现短距离和快速离子传递途径，从而实现高离子电导率是非常理想的解决途径。
成果简介
本工作首次开发了一种“垂直”纤维素分层模板，可以通过纤维方向和各向异性纤维素薄膜的厚度来精确控制。利用这种模板制备了具有低扭曲度和均匀孔隙度的垂直排列的Li7La3Zr2O12（LLZO）陶瓷膜。将聚对苯二甲酸乙二醇酯（PEO）聚合物纳入LLZO结构中，制备得到柔性复合固态电解质（CSEs），并表现出优异的力学强度、高离子电导率（2.1×10-4Scm-1）以及与锂负极优良的界面兼容性。以该CSEs组装的LiFePO4/Li全电池在200圈循环后仍能达到172.3mAhg-1的放电容量，库仑效率超过99%，容量保持率为93.1%。这些结果表明，对垂直纤维素分层模板尺寸和结构的精细设计在制备高安全、高性能柔性LLZO@PEO-LiTFSICSEs方面具有良好的应用前景。
图文详情
图1各向异性纤维素薄膜、垂直排列的LLZO陶瓷膜以及CSE的制备过程示意图
图2各向异性纤维素薄膜、纤维素分层模板和垂直排列的LLZO陶瓷膜的物性表证
图3多尺度定向排列的LLZO@PEO-LiTFSI复合固态电解质（CSE）
图4多尺度垂直定向LLZO@PEO-LiTFSI复合固态电解质在25°C下的电化学性能
图525°C下多尺度垂直定向LLZO@PEO-LiTFSICSE在Li/LFP电池中的电化学性能
原文链接：https://doi.org/10.1002/eom2.12317
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