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【论文链接】
https://doi.org/10.1002/aenm.202300776
【作者单位】
加州大学圣地亚哥分校
【论文摘要】
全固态钠离子电池(AS3iBs)因其在宽温度范围内的安全性和稳定性而受到固定式储能系统的高度追捧。硬碳(HC)具有低成本、低氧化还原电位和高容量的特点，是实现实用的大规模钠离子电池必不可少的材料。然而，使用这种负极材料的电池的能量密度受到其低初始库仑效率(ICE)的阻碍。本工作探讨了两种策略，即i)额外热解和ii)NaBH4热分解预沉淀，以提高原始HC的ICE。
1、拉曼光谱、X射线光电子能谱和电化学表征表明，热处理增加了HC结构中Csp2的含量，而预沉淀提供了钠占据本征不可逆位点。
2、因此，与半电池结构的热处理HC(90%)或原始HC(83%)相比，预处理HC表现出出色的ICE(>99%)。
3、更重要的是，以预沉淀HC和NaCrO2分别作为阳极和阴极的AS3iBs材料，其ICE高达92%，初始放电能量密度为294Whkg-1。
【实验方法】
NBH的合成：将化学计量量的Na2B10H10和Na2B12H12以500rpm的转速球磨2小时。然后在175°C的真空下干燥48小时。由于其吸水性，所有操作都在含水1.0ppm的手套箱中进行。
硬炭制备：为了研究热解效果，将HC在1000℃下热处理2h，形成HCT。用研钵和杵将NaBH4和HC按比例混合合成HCP。然后在密封石英安瓿中真空650℃热处理3h。根据初始循环的容量损失计算HC中加入NaBH4的量。
【图文摘取】
【主要结论】
这项研究表明，HC是AS3iBs中很有前途的阳极候选者。然而，即使与电化学稳定的固态电解质配对，HC中固有的不可逆钠损失也会导致低ICE。
1、本研究探讨了两种改善ICE的策略:在1000°C下额外热解和NaBH4热分解预沉淀。对硬碳进行热处理可以有效地提高石墨化率和Csp2:Csp3比。
2、NaBH4的热分解在HC颗粒表面产生金属钠，这被证明是补偿固有的不可逆钠储存位点所必需的。因此，热处理后的HC将ICE从83%提高到90%，而预处理后的HC达到了99%。
3、此外，在0.5mAcm-2下循环600次后，半电池的容量衰减最小。更值得注意的是，分别以HC和NCO为阳极和阴极的AS3iBs在室温下的可逆放电容量为108mAhg-1,ICE高达92±2.2%，显著高于HC(75%)和HCT(82%)。
这项工作表明了通过利用HC实现实用的AS3iBs钠的重大进展。
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