编号：NMJS06701
篇名� 不同氮掺杂石墨烯氧还原反应活性的密度泛函理论研究
作者： 王俊 李莉 魏子�
关键词： 氧还原反� 氮掺杂石墨烯 吡啶� 石墨� 密度泛函理论
机构：重庆大学化学化工学陡�br>摘要� N掺杂石墨烯作为一种具有较高活性和稳定性的氧还原反应（ORR）催化剂,受到人们的广泛关注。然而不同的N掺杂类型对氧还原活性的影响一直存在争议。本文通过密度泛函理论分别对石墨型和吡啶型两种N掺杂石墨烯的ORR活性进行比较研究。能带结构分析表�?石墨氮掺杂石墨烯（GNG）的导电性随掺N量的增加而降位�吡啶氮掺杂石墨烯（PNG）的导电性则随掺N量的增加先提高后降低。当N掺杂浓度达到4.2%（原子分数）�?PNG具有最优导电性。且当N掺杂浓度大于1.4%�?PNG的导电率总是高于GNG。氧还原自由能阶梯曲线发现O_2的质子化是整个氧还原过程的潜在控制步骤。在同等氮掺杂浓度下,O_2的质子化自由能能变在GNG上低于在PNG�?意味着若在同等电子传输能力的情况下,GNG具有比PNG更优异的催化活性。进一步分析发现：当N掺杂浓度在低�?.8%�?GNG和PNG导电性差异小,其催化ORR活性由O_2质子化反应难易程度决�?GNG的催化活性优于PNG;当N掺杂浓度高于2.8%�?氮掺杂石墨烯的电子传输性能（导电性）成为决定催化剂ORR活性的主要因素,因此PNG表现出较GNG更高的活性�